纳米晶三线态能量转移动力学的新进展

来源:上海新型纳米材料 发布时间:2019-04-24 点击次数:

     最近,中国科学院大连化学物理研究所光电材料动力学专区研究员吴开峰在量子受限的CSPBBr3纳米晶体和多环芳烃的基础上构建了一种异质结模型。结合稳态和飞秒瞬态光谱,揭示了系统中以纳米晶体量子限制效应为主的三线能量传递动力学,并清楚地证明了系统的旋转,位移率与纳米晶体载流子表面概率密度的线性关系,结果表明,在一定的条件下,系统中的位移率与载流子表面概率密度呈线性关系。他在美国化学学会杂志上发表过。
    
     多环芳烃(PAHs)三线性敏化在光子转化和光催化有机合成中有着重要的应用,光子上转换可以减少低能光子在太阳能转化中的传输损耗,有望使转化效率突破传统的肖克利-奎斯特L。imit.三线性敏化的一般方法是用光子刺激含有重金属的敏化分子,然后穿过系统产生敏化分子的三线性状态,然后通过能量转移产生多环芳烃的三线性状态,但是系统间敏化剂分子的交叉将导致更大的能量损失(>0.5eV),降低上转换过程的有效增益(上转换光子和激发光子之间的能量差),近年来,半导体纳米晶体作为三线敏化材料受到广泛关注,与传统的敏化剂不同。分子,纳米晶体具有弱的电子空穴交换和很小的能量分裂(几个MeV),因此系统间交叉几乎没有能量损失,因此,纳米晶体作为三线性敏化剂可以最大限度地提高光子上转换过程的有效增益,但由于其体积大、结构复杂。从纳米晶体到多环芳烃的三重能量转移机制,在电子结构和表面电子结构上,可能不同于传统的敏化剂分子。到目前为止,文献中还没有深入的系统研究,例如,近年来的研究大多使用荧光量子产率较低的半导体纳米晶体(如CdSe和Pbs)作为敏化剂,并普遍将能量转移速率的影响因素归因于尺寸依赖的能量转移驱动力和光谱O。纳米晶体的边缘。
    
     吴开峰的研究团队提出,钙钛矿纳米晶体是理想的三线性敏化剂,近年来在光伏和发光领域备受关注。由于它们具有较高的荧光量子效率(>60%)和对称的载流子波函数分布,因此可以用来构建模型系统,并探索纳米晶体中三线性能量转移的主要影响因素。光谱动力学研究表明,纳米晶体中三线性能量转移的驱动力和光谱重叠与尺寸有关。纳米晶体对传输速率的影响不大,相反,纳米晶体的波函数表面分布在三线能量传输过程中起主导作用,其速率与载流子表面概率密度(波函数平方)成线性关系,纳米晶体的尺寸越小,其强度越大。量子限制效应和载流子在纳米晶体表面的波函数分布越大,与吸附在纳米晶体表面的多环芳烃交换波函数的效率就越高,从而实现三线能量转移,这与三线能量转移的德克斯特机理是一致的。


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